یکی از بخش‌های چشم‌نواز و جان‌نواز از این کتابخانه، بخش مصاحف شریف است که به دست کاتبان و با ذوق هنرمندان آمیخته شده است. عمده این مصاحف شریف از ارزش بالای هنری برخورداراند، چراکه اکثر این نسخ به فرمان شاهان کتابت شده و رسم در جامعه فرهنگی جهان اسلام بر این بوده که بیشترین ذوق و هنر برای کتابت و تذهیب آنها به کار رود.

در کتابخانه آستان قدس رضوی علاوه بر وجود مصاحف شریف در دوره‌های مختلف، بخشی نیز به قرآن‌های منسوب به ائمه اطهار(ع) اختصاص دارد. در این بخش‌ قرآن‌هایی منسوب به امام حسن(ع)، امام حسین(ع)، امام سجاد(ع) و امام صادق(ع) نگهداری می‌شود. از جمله قرآن‌های بسیار نفیس در این بخش، قرآنی‌ست منسوب به دست‌خط مبارک امام رضا(ع) که همزمان با دهه کرامت به نمایش برای علاقه‌مندان درآمده و در روزهای اخیر مورد استقبال بازدیدکنندگان قرار گرفته است.